28. augustil kell 10.15 kaitseb Raegan Danielle Chambers keemia erialal doktoritööd „Electrocatalysis of oxygen reduction on Pt nanoparticles deposited on novel support materials“ („Hapniku elektrokatalüütiline redutseerumine uudsetele katalüsaatorikandjatele sadestatud Pt nanoosakestel“).
Juhendajad:
teadur Heiki Erikson, TÜ keemia instituut
professor Kaido Tammeveski, TÜ keemia instituut
Oponent:
Prof. Rakel Wreland Lindstöm, Department of Chemical Engineering, KTH-Royal Institute of Technology, Sweden
Kokkuvõte:
Selle doktoritöö eesmärk oli uurida süsinikkandja mõju plaatina nanoosakeste elektrokatalüütilisele aktiivsusele hapniku redutseerumisreaktsioonis happelises lahuses ja prootonivahetusmembraaniga kütuseelementides. Töös kasutati erinevalt funktsionaliseeritud süsinikmaterjale plaatina nanoosakeste kandjana, kusjuures Pt sadestati kas keemiliselt või elektrokeemiliselt. Valmistatud katalüsaatormaterjale karakteriseeriti lämmastiku adsorptsiooni/desorptsiooni isotermide, röntgenfotoelektronspektroskoopia, skaneeriva elektronmikroskoopia ja läbistuselektronmikroskoopia, röntgenfluorestsentsspektroskoopia ja Ramani spektroskoopia abil. Elektrokeemiliseks karakteriseerimiseks kasutati tsüklilist voltamperomeetriat, eeladsorbeeritud CO oksüdeerimist, pöörleva ketaselektroodi meetodit ja üherakulist kütuseelementi. Töö esimeses osas sadestati Pt nanoosakesed kommertsiaalselt kättesaadavatele heteroaatomitega dopeeritud grafeeniliistakutele. Tuvastati, et ühe heteroaatomiga dopeeritud grafeenile sadestatud Pt nanoosakesed olid aktiivsemad kui mitme heteroaatomiga dopeeritud grafeenile sadestatud. Töö teises osas täheldati vastupidist trendi, kui samadele grafeeniliistakutele sadestati Pt keemilise sünteesiprotseduuri abil. Töö kolmandas osas sadestati Pt lämmastikuga dopeeritud poorsele süsinikule. Leiti, et süsinikmaterjali lisamise tingimused katalüsaatori valmistamisel on olulise tähtsusega, kuna sellest sõltuvad nii elektrokatalüütiline aktiivsus kui ka kütuseelemendi jõudlus. Töö viimases osas sadestati Pt nanoosakesed SnO2-ga kaetud süsiniknanotorudele. Tina(IV)oksiidi lisamine suurendas katalüsaatori stabiilsust, ületades kommertsiaalse Pt/C stabiilsuse. Käesolev töö näitab, et süsinikkandja optimeerimine on esmatähtis, kuna sellest sõltub valmistatava Pt/C katalüsaatori elektrokatalüütiline aktiivsus hapniku redutseerumisel
